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研究表明铂在清洁燃料转化中的作用

2021-08-19 来源:甘肃机械信息网

研究表明铂在清洁燃料转化中的作用

美国能源部布鲁克海文国家实验室,石溪大学(SBU)以及其他合作机构的科学家发现了重要的铂基催化剂如何在水煤气变换反应中发挥作用的动态原子级细节。

该反应将一氧化碳(CO)和水(H2O)转化为二氧化碳(CO2)和氢气(H2)-这是生产和提纯氢气以实现多种应用的重要步骤,包括在燃料电池汽车中用作清洁燃料,以及在碳氢化合物的生产中。

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但是由于铂是稀有且昂贵的,科学家一直在寻找方法来制造使用这种稀有金属较少的催化剂中国化工网okmart.com。准确了解铂金的作用是必不可少的步骤。

发表在《自然通讯》上的这项新研究鉴定了催化剂活性位点中涉及的原子,从而解决了有关催化剂工作方式的早期矛盾报告。实验提供了确凿的证据,表明只有某些铂原子在化学转化中起重要作用。

SBU材料科学与化学工程系的首席科学家李源元解释说:“部分挑战在于催化剂本身具有复杂的结构。”李源元曾在布鲁克黑文实验室的化学部门做客座,并在布鲁克黑文的指导下工作。 / SBU的联合任命人Anatoly Frenkel。

“催化剂是由二氧化铈(二氧化铈)表面上的铂纳米粒子(铂原子团)制成的。其中一些铂原子在纳米粒子的表面上,有些在核中;有些在与二氧化铈的界面处。 ,其中一些位于该界面的外围(外边缘)。”李说。“那些位置以及如何将颗粒置于表面上可能会影响哪些原子将与载体或气体分子发生相互作用,因为某些原子是暴露的,而某些原子则不是。”

较早的实验在反应发生在纳米粒子上还是在单个孤立的铂原子上以及活性位是带正电荷还是带负电荷或中性时,产生了矛盾的结果。二氧化铈载体如何与铂相互作用以激活催化活性的细节也不清楚。

李肇星说:“我们想解决这些问题。” 她说:“为了识别活性位点并确定该位点上实际发生的事情,最好能在原子水平上研究这种类型的催化剂。”

该团队包括来自布鲁克海文功能纳米材料中心(CFN)以及美国以及瑞典其他机构的科学家,他们使用了一系列技术来做到这一点。他们在反应条件下研究了催化剂,出乎意料的是,捕获了当催化剂在反应条件下达到活性状态时发生的特殊作用。

弗伦克尔说:“在我们合作者进行的电子显微镜实验中,粒子周围的铂原子在“聚焦”和聚焦,而其余的原子则稳定得多。当从反应分子流中除去一些反应物(CO或水)时,未观察到这种动态行为。

李说:“我们发现,纳米颗粒和二氧化铈载体之间界面的周边只有铂原子提供催化活性。” “在这些周边位置的动态特性允许CO从水中获取氧气,因此它可以变成CO2,而水(H2O)则失去氧气而变成氢气。”

现在,科学家们知道哪些铂原子在催化剂中起着积极的作用,他们也许能够设计出仅包含那些活性铂原子的催化剂。

李说:“我们可以假设所有的表面铂原子都在起作用,但事实并非如此。” “我们并不需要所有的,只有活性的。这可以通过除去反应中不涉及的原子来帮助我们降低催化剂的价格。我们相信,这种机理可以推广到其他催化体系和反应中,她补充说。

实验细节

CFN和美国国家标准技术研究院的电子显微镜“快照”揭示了周边铂原子的动态性质。李说:“在某些图像中,您可以看到周边位置,但是在某些图像中,它并不存在。这证明这些原子是非常动态的,具有很高的迁移率,”李说。

Brookhaven化学分部的红外(IR)光谱研究表明,外围位置的出现与“氧空位”(氧化铈表面的一种缺陷)重合。这些研究还表明,CO趋向于跨铂纳米颗粒表面向周边原子迁移,并且在周边铂原子附近的二氧化铈载体上徘徊的羟基(OH)基团。

李说:“看来周边的铂原子将两种反应物(来自水分子)一氧化碳和一氧化碳结合在一起。”

化学中的X射线光电子能谱研究表明,周边的铂原子也被激活了-从非金属态变为金属态,可以捕获OH基团中的氧原子并将氧传递给CO。铂位使反应能够发生。”李说。

最后一组实验-在DOE的阿贡国家实验室的高级光子源(APS)上进行的X射线吸收光谱研究-显示了催化剂的动态结构变化。

李说:“我们看到结构在反应条件下正在发生变化。”

这些研究还表明,二氧化铈载体上的铂原子与氧之间存在异常长的键,这表明X射线看不见的东西占据了两者之间的空间。

她补充说:“我们认为纳米粒子与载体之间存在一些原子氢。X射线看不到氢那样的轻原子。在反应条件下,这些原子氢将重新结合形成H2。”

动态变化如何与反应性联系起来的结构特征和细节将帮助科学家理解这种特定催化剂的工作机理,并有可能以较低的成本设计出具有更好活性的催化剂。相同的技术也可以应用于其他催化剂的研究。

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